Дата публикации в реестре: 2024-10-01T15:41:02Z

Аннотация:

Были синтезированы и исследованы K-модифицированные и промотированные катализаторы MoS2 с использованием коммерческих мезопористых Al2O3, Al2O3 с углеродным покрытием (CCA), новых волокнистых и микропористых активированных углей в качестве носителей. Показано, что включение калия в состав катализатора (Ме)MoS2 привело при конверсии этанола к увеличению селективности по спиртам C3+ и другим оксигенатам, увеличению отношения количества жидких к газообразным продуктам и к ингибированию дегидратации этанола в этилен и межмолекулярной дегидратации в диэтиловый эфир. Отмечено, что катализаторы на углеродной подложке характеризовались более высоким числом TOF и меньшей дисперсностью частиц K-CoMoS2, чем катализаторы на Al2O3 и CCA. Уменьшение дисперсности активных фаз K-CoMoS2 оказало положительное влияние на превращение этанола в оксигенаты (катализаторы с меньшей дисперсностью были более активны, чем катализаторы с более высокой дисперсностью, а катализаторы на углеродной основе были более активны, чем катализаторы на основе Al2O3). Установлено, что катализаторы, нанесенные на гранулированный активированный уголь, имели активную фазу, состоящую из многослойных кристаллитов, способствующих образованию оксигенатов, а катализаторы на основе углеродных волокон имели активные фазы с меньшим количеством уложенных слоев, способствующих образованию углеводородов. Показано, что вероятность протекания реакций дегидратации и дегидрирования увеличивалась с увеличением кислотных свойств катализатора, а для реакций конденсации альдольного типа она уменьшалась. Этот факт обусловлен образованием более крупных агломератов, состоящих из сотен и тысяч кластеров сульфида молибдена на носителях с низкой кислотностью, а также образованием высокодисперсных одиночных кластеров внутри мезопор на поверхностях с повышенной кислотностью. Установлено, что сульфиды K-(Ме)MoS2, нанесенные на гранулированные активированные угли с высокой микропористостью, являются эффективными катализаторами дегидрирования этанола и могут быть рекомендованы к практическому использованию для синтеза этилацетата, ацетальдегида и спиртов C3+.

Тип: Dissertation